基于微量分析的沉积物-水界面磷铁相关性研究

Vol.47No.6Nov.2019

DOI:10.3876/j.issn.10001980.2019.06.002

基于微量分析的沉积物-水界面磷铁相关性研究

燕文明,王摇汗,宋兰兰,徐俊增

(河海大学水文水资源与水利工程科学国家重点实验室,江苏南京摇210098)

摘要:为了更好地控制和治理湖泊富营养化,探究沉积物水界面中磷和铁的相关性特征。通过室内培养原位沉积柱,利用微界面分析技术和高分辨率平衡式间隙水采集技术(HR鄄Peeper),分3时段(加入摇蚊幼虫后的第7天、第21天和第35天),探究好氧环境中摇蚊幼虫扰动与铁的氧化耦合作用下沉积物水界面体系中磷形态的迁移转化规律。研究结果表明:摇蚊幼虫扰动增加了沉积物中氧气的渗透深度和氧化还原电位Eh值,在第21天扰动最激烈;扰动降低了3个时段沉积物间隙水中的溶解态磷SRP(最大58%)、溶解态铁SolubleFe(域)(最大44%)的浓度;SRP与SolubleFe到了铁的氧化吸附控制。

关键词:微量分析;沉积物水界面;摇蚊幼虫;磷;铁;相关性

中图分类号:X171.1摇摇摇文献标志码:A摇摇摇文章编号:10001980(2019)06049207(域)在第7天和第21天也高度相关。可见,摇蚊幼虫的扰动作用所引起的沉积物中磷的变化受

Researchofcorrelationbetweenphosphorusandironinthesediment鄄water

interfacebasedonthemicrointerfaceanalysis

YANWenming,WANGHan,SONGLanlan,XUJunzeng

(StateKeyLaboratoryofHydrology鄄WaterResourcesandHydraulicEngineering,

HohaiUniversity,Nanjing210098,China)

Abstract:Inordertoexplorethecorrelationbetweenphosphorusandironinthesediment鄄waterinterface,bytheindoorcultivationofsitusedimentcolumn,thisstudyusedthemicrointerfaceanalysistechnologyandtheinterstitialwatercollectiontechnologyofhighresolutionbalancetype(HR鄄Peeper),anddesignedthreestages(7,21and35daysafteraddingtheChironomuslarva),toexplorethetransfermechanismofphosphorusinthesediment鄄waterinterfacesystemundertheoxidativecouplingofChironomuslarvadisturbanceandironinaerobicenvironment.Theresultsshow:thedisturbanceofChironomuslarvaincreasedthepenetrationdepthandEhofoxygeninsediments,andthedisturbancewasmostintenseonthe21stday;thedisturbancereducedtheconcentrationofSolubilityReactivePhosphorus(SRP)withmaximum58%andSolubleFe(域)withmaximum44%intheinterstitialwaterofthreestages;SRPandSolubleFe(域)werealsohighlycorrelatedondays7and21.ItcanbeseenthatthechangeofPinthesedimentcausedbythedisturbingactionofChironomuslarvaiscontrolledbytheoxidationadsorptionofFe.

Keywords:microanalysis;sediment鄄waterinterface;Chironomuslarva;phosphorus;iron;correlation

染物迁移转化和降解的重要因素[1鄄2],微界面特征可通过微电极测量技术得以反映。O2和Eh微电极(尖端

摇摇基金项目:高校/科研院所基本科研业务费专项(2018B44414/Y217003);江苏省重点研发计划(BE2019392)

通信作者:宋兰兰,讲师,博士。E鄄mail:252690639@qq.com

引用本文:燕文明,王汗,宋兰兰,等.基于微量分析的沉积物水界面磷铁相关性研究[J].河海大学学报(自然科学版),2019,47(6):492鄄498.作者简介:燕文明(1982—),女,高级实验师,博士,主要从事环境水文及水环境保护研究。E鄄mail:ywm0815@163.com

目前国际上对沉积物水界面过程的研究已经从常规尺度进入微观尺度。微界面过程被认为是促进污

YANWenming,WANGHan,SONGLanlan,etal.Researchofcorrelationbetweenphosphorusandironinthesediment鄄waterinterfacebasedonthemicrointerfaceanalysis[J].JournalofHohaiUniversity(NaturalSciences),2019,47(6):492鄄498.

第6期燕文明,等摇基于微量分析的沉积物水界面磷铁相关性研究

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直径可达10滋m),已被广泛应用在环境微界面研究中。王建军等[3]用微电极测量了太湖及南四湖环境沉积王敬富等[5]利用微电极技术揭示了红枫湖沉积物水界面扩散边界层厚度、O2的扩散通量和渗透深度。可见,从微尺度研究环境微界面过程需要微电极测量系统的介入。

界面磷迁移的直接来源[7]。而铁的化学形态主要受控于氧化还原电位(Eh),界面磷的迁移与氧化还原环境有密切联系[8]。但由于离心法、抽吸法[9]和Rhizon法[10]等分析技术的空间分辨率低,且容易破坏沉积物原有结构,导致磷铁关联性的分析结果偏差。近年来,一些原位高分辨率(mm级)的被动采样技术如:微界面技术和高分辨率平衡式间隙水采集技术(HR鄄Peeper)等的出现,很好地解决了这一问题,这些技术的诞生使得对界面特性的描述更加微观、原位和。Lewandowski等[11]、Xu等[12]的HR鄄Peeper(www.easysensor.

研究认为沉积物中磷的迁移转化易受到Fe的氧化控制[6]。铁结合态磷作为最活跃的磷组分,是参与

物水微界面的O2,Finke等[4]利用微电极定量描述了墨西哥湾深海高盐地区光合作用过程中生物垫的O2,

net)技术基于间隙水渗析的原理,使得其分辨率由cm级别提高到了mm级,并且缩短了平衡时间(48h)。HR鄄Peeper能及时获取间隙水中溶解态磷(SRP)和溶解态磷铁(SolubleFe(域))微尺度空间分布的信息[11],为微界面的研究提供宝贵的数据。

众多研究表明,水动力和沉水植物能够影响或改变沉积物中营养盐的释放规律[13鄄17],而摇蚊幼虫扰动

对沉积物中磷的影响目前仍存在争议。摇蚊幼虫扰动会引起沉积物颗粒的垂向分布变化,从而影响沉积相的理化性质[18],降低间隙水中的SolubleFe(域)、SRP以及磷的释放通量[11,19鄄22];加速有机物的矿化降解过程,促进磷的释放[23鄄24];而Meysman等[25]认为摇蚊幼虫对磷释放的影响不显著。因此需要对湖泊沉积物地球化学过程做进一步的分析。

本文基于微量分析技术,将沉积物中HR鄄Peeper所获取的间隙水SRP和SolutionFe联系起来,探究摇蚊幼虫扰动下沉积物水界面中磷与铁的相关性。

1摇实验设计

1.1摇采样区域概况

研究选取大纵湖作为研究对象。大纵湖位于淮河流域的里下河腹部区,由于受人类活动影响,湖面逐年萎缩,水体呈现富营养化现象。现场调查发现,在大纵湖湖心(31毅30忆31郾1义N,120毅10忆31郾0义E)采集到底栖动物13种,其中寡毛类为15郾38%,摇蚊幼虫为38郾46%,软体动物为30郾77%。从相对密度来看,摇蚊幼虫在大纵湖湖心区所占的比例最多(为58郾24%)。可见,摇蚊幼虫在大纵湖湖心区占有主导地位,选用其作为研1.2摇实验设计

究对象,研究其扰动下沉积物中磷的迁移转化过程。

用柱状采样器(长伊内径=50cm伊9cm)在大纵湖湖心采集8根沉积物柱,沉积物至少30cm深,同时采集上覆水样用于实验室沉积柱的培养,并在采样点附近采集摇蚊幼虫。沉积物柱按每2cm分层,共分为12层,并将8根柱子同一层位的沉积物混匀,过30目筛去除大颗粒物和底栖动物。最后将沉积物按从深层到表面的顺序装入8根(长伊内径=30cm伊9cm)柱中,沉积物高24cm,预留6cm上覆水高度。将所有柱子平均分配放入2个整理箱中(长伊宽伊高=72cm伊53cm伊42cm)。将采集的上覆水用虹吸法缓慢引入整理箱中淹没培1个整理箱中的4根柱中加入摇蚊幼虫,每根12个,设置为摇蚊组;另外的1个整理箱中不添加摇蚊幼虫,1.3摇样品采集及分析方法

取样时间分为3个时段,分别在加入摇蚊幼虫后的第7天、第21天和第35天。在取样时,首先,用微电极测定摇蚊组和对照组沉积物中的DO和Eh,取2mL上覆水;接着,投入HR鄄Peeper装置,稳定平衡48h后,回收HR鄄Peeper装置;清理干净后,收集各小室中的间隙水样品,采用微量比色法[26鄄27]在多功能酶标仪1根柱子,每隔2cm分层用SMT法[28]分析TP、IP、OP、NAIP和AP5种磷形态。

(M2e,MolecularDevices)分析间隙水样品中的SRP和SolubleFe(域)浓度;最后,从2个处理组中各取出素滤膜过滤后测定上覆水中的SRP浓度(CSRP),每隔1h取1次,连续取5h。上覆水SRP的测定参照钼蓝

上覆水SRP通量的计算方法:在沉积物水界面0郾5cm处取2mL上覆水,用0郾45滋m孔径的纤维设置为对照组。

养。模拟湖泊原位环境,每天保持12h光照,12h黑暗,恒温15益,5min/h曝气。培养2周后,向其中

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河海大学学报(自然科学版)第47卷

比色法[29]。将所测得的SRP浓度对时间作图,得浓度对时间的回归斜率K,然后计算溶解物质在沉积物水界面通量F。

F=K

1.4摇数据统计分析

VS

(1)

式中:V———上覆水体积,L;S———柱样沉积物的表面积,m2。

级等各指标在不同处理组之间的差异性。分析时将不同处理组设置为主变量,如不同处理组之间存在显著差异(p<0郾05),再利用Tukey事后检验(Tukey爷spost鄄hoctest)分别分析每个时段摇蚊组与对照组之间是否存在显著性差异。所有Tukey事后检验出的摇蚊组与对照组显著差异结果在对应图中标注(*p<0郾05、**p<0郾01),或根据需要用表列出Tukey事后检验结果。所有统计分析利用软件SPSS22郾0(SPSS)完成。文中各图由Excel和Origin8郾0软件绘得。

利用单因素方差分析(one鄄wayrepeatedANOVA)DO、Eh、磷通量、间隙水SRP和SolubleFe(域)和磷分

2摇结果与讨论

2.1摇沉积物间隙水中DO及Eh的剖面信息

图1为对照组和摇蚊组沉积物中氧气浓度的剖面分布。由图1可知:摇蚊幼虫扰动显著增加沉积物间隙水中的氧气渗透深度(OPD)(One鄄wayANOVA,treatmenteffect,p<0郾05)。在第7天、第21天和第35天,摇蚊组的OPD分别为6郾2mm,7郾8mm和6郾4mm,比同期对照组的2郾6mm,2郾2mm和2郾2mm深。从第7天摇蚊在沉积物中筑“U冶形或“J冶形洞穴,不断地将富含氧气的上覆水引灌入洞穴供其呼吸作用,当富含氧气的上覆水进入洞穴之后,增加了沉积物中的OPD

[27]

开始,摇蚊组OPD不断加深,最大扰动出现在第21天,之后逐渐减弱(图1),这与前人的研究结果类似[20]。

。

图1摇摇蚊扰动对氧气渗透深度(OPD)的影响

Fig.1摇InfluenceoftheChironomuslarvatreatmentonoxygenpenetrationdepth

间隙水中的Eh(One鄄wayANOVA,treatmenteffect,p<0郾05)。在第7天、第21天和第35天,摇蚊组Eh平均摇蚊组Eh的平均值增加幅度最大,说明此阶段摇蚊的扰动最激烈,之后逐渐减弱(图2)。摇蚊不断地将富2.2摇摇蚊扰动下沉积物中磷的迁移转化2.2.1摇界面间的SRP通量

含氧气的上覆水引灌入洞穴,增加了间隙水中的Eh。Eh与DO的变化相一致。

图2为对照组和摇蚊组沉积物中氧化还原电位浓度的剖面分布。由图2可知,摇蚊幼虫扰动显著增加

值(381mV、335mV和304mV)比对照组(316mV、276mV和265mV)增加了20%、22%和15%。在第21天,

0郾024mg/(m2·h),表明沉积物吸附上覆水中的SRP;第3个采样期摇蚊组的SRP通量为正值2.2.2摇间隙水SRP的变化

(0郾048mg/(m2·h)),说明此时摇蚊组中沉积物向上覆水释放磷。

在3个采样期,摇蚊扰动显著降低了间隙水中的SRP浓度CSRP(One鄄wayANOVA,treatmenteffect,p<0郾05)。

对照组沉积物向上覆水体中释放磷。摇蚊组前2个采样时期磷通量为负值,分别为0郾023mg/(m2·h)和

由图3可知,对照组3个采样期的磷通量为正值,SRP的值介于0郾076~0郾081mg/(m2·h)之间,说明

第6期燕文明,等摇基于微量分析的沉积物水界面磷铁相关性研究

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图2摇摇蚊扰动对氧化还原电位Eh的影响

Fig.2摇InfluenceoftheChironomuslarvatreatmentonEhprofiles

CSRP最大降低幅度发生在第21天,降低了沉积物间隙水中58%35天,两组间的CSRP基本相同。

的SRP浓度,影响深度从沉积物上覆水界面至沉积物以下-110mm左右;第21天之后,摇蚊扰动影响逐渐减小,到第

可见,摇蚊扰动增加了沉积物中的OPD(图1)和Eh(图2),

从而影响了间隙水中的CSRP。CSRP(图4)的变化与DO、Eh的变化相一致。研究结果与文献[11,20,30]的研究成果相一致。

图3摇沉积物水界面中SRP的通量Fig.3摇FluxesofCSRPacrosstheSWI

图4摇摇蚊幼虫扰动对间隙水中CSRP的影响

Fig.4摇EffectsofChironomuslarvabioturbationonCSRPconcentrationsinsedimentprofiles

2.2.3摇摇蚊扰动对沉积物磷的影响

在加入摇蚊之后第7天、第21天和第35天,分别取2根不同处理组沉积柱表层6cm沉积物进行磷形态

分级实验(表1)。由表1可知,摇蚊组表层6cm沉积物铁结合态磷(NAIP)显著增加(One鄄wayANOVA,treatmenteffect,p<0郾05)。除了铁结合态磷之外,总磷(TP)、无机磷(IP)、有机磷(OP)、钙磷(AP)都无明显变化(One鄄wayANOVA,treatmenteffect,p>0郾05)。这一结果与文献[11,19,26]的研究结果类似。2.3摇摇蚊扰动对沉积物间隙水中Fe(域)的影响

摇蚊扰动对沉积物间隙水中SolubleFe(域)的影响(图5)与对SRP的影响类似。在3个采样期间,摇蚊扰动显著降低了间隙水中的SolubleFe(域)的浓度(One鄄wayANOVA,treatmenteffect,p<0郾05)。SolubleFe(域)最大降幅发生在第21天,降低了沉积物间隙水中44%的SolubleFe(域)浓度,影响深度从沉积物水

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河海大学学报(自然科学版)表1摇摇蚊幼虫扰动对沉积物中磷形态的影响

Table1摇InfluenceoftheChironomuslarvatreatmentonphosphorusconcentrationinsediments

c(TP)/(mol·m-3)1.083依0.0201.024依0.0090.940依0.0140.950依0.0401.109依0.0591.037依0.0600.935依0.0300.952依0.0401.095依0.0301.031依0.0320.922依0.0200.950依0.0301.071依0.0261.036依0.0300.921依0.0300.955依0.043

c(IP)/(mol·m-3)0.376依0.0050.344依0.0050.347依0.0200.393依0.0410.3依0.0200.345依0.0260.351依0.0300.397依0.0250.377依0.0190.347依0.0210.346依0.0140.393依0.0340.373依0.0190.345依0.0150.353依0.0200.392依0.010

第47卷

处理组深度/cm0~11~22~44~60~11~22~44~60~11~22~44~60~11~22~44~6

c(OP)/(mol·m-3)c(NAIP)/(mol·m-3)c(AP)/(mol·m-3)

0.750依0.0140.685依0.0090.573依0.0300.555依0.0250.778依0.0630.683依0.0490.576依0.0300.538依0.0440.760依0.0380.669依0.0280.597依0.0200.576依0.0170.790依0.0090.681依0.0370.581依0.0200.560依0.023

0.106依0.0030.080依0.0020.082依0.0020.097依0.0030.116依0.0050.085依0.0020.090依0.0040.095依0.0050.112依0.0030.0依0.0060.092依0.0040.108依0.0020.120依0.0050.096依0.0030.098依0.0020.09依0.005

0.276依0.0070.223依0.0020.262依0.0080.299依0.0060.219依0.0090.263依0.0060.297依0.0090.276依0.0110.225依0.0070.260依0.0050.298依0.0120.279依0.0100.228依0.0050.262依0.0060.297依0.0160.2760.009

对照

第7天

第26天

第35天

界面至-70mm;第21天之后,摇蚊扰动影响逐渐减小;到第35天,两组间的SolubleFe(域)基本相同(One鄄wayANOVA,treatmenteffect,p>0郾05),摇蚊扰动对SolubleFe(域)影响减弱。SolubleFe(域)的变化与DO和Eh的变化相一致(图1,图2)。

图5摇摇蚊幼虫扰动对间隙水中SolubleFe(域)的影响

Fig.5摇EffectsofChironomuslarvabioturbationonsolubleFe(II)concentrationinsedimentprofiles

摇摇摇蚊引灌增加了沉积物中的OPD和Eh,使部分沉积物中原本的还原条件变成氧化条件,从而使沉积物中的SolubleFe(域)Fe(域)(表1)。

被氧化成Fe(芋)oxyhydroxides,降低了间隙水中的Soluble2.4摇磷铁相关性分析

由SPSS软件中的Pearson相关性分析可知(表2),在第7天、第21天和第35天,对照组SRP与SolubleFe(域)在前2个采样时期呈正相关,前2个采样时期SRP与SolubleFe(域)呈正相关,最后一个采样阶段,SRP与SolubleFe(域)呈负相关。可见,P的变化主要受到Fe的氧化吸附所控制。

表2摇磷与铁相关性分析结果Table2摇CorrelationanalysesbetweensolublePandFe

处理组摇蚊

时间/d2135213577

相关度r

*

0郾554**

0郾418**

0郾631*

****

p值<0郾01<0郾01<0郾01<0郾01<0郾01

-0郾4450郾6630郾119

对照

摇摇摇注:**表示正相关。

3摇结摇摇语

通过室内培养沉积物柱状样,结合微界面分析技术和HR鄄Peeper技术,从微观尺度探究了摇蚊幼虫扰动下沉积物水界面中磷的迁移转化规律。结果表明,在3个研究时段(第7天、第21天、第35天),摇蚊幼虫

第6期燕文明,等摇基于微量分析的沉积物水界面磷铁相关性研究

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的扰动作用增加了沉积物中的OPD和Eh,降低了3个研究时段间隙水中的SRP(最大58%)和Soluble铁的氧化吸附所致。该研究成果可为控制和治理湖泊富营养化提供科学依据。参考文献:

Fe(域)(最大44%),SRP与SolubleFe(域)在第7天和第21天呈正相关。综上表明,磷的降低主要是由于

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(收稿日期:20180726摇编辑:张志琴)